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Schichtoxid ist eines der am häufigsten verwendeten und potenziell kommerziell erhältlichen Kathodenmaterialien in Lithium-Ionen-Batterien.

Für die Entwicklung leistungsstarker Kathodenmaterialien für Lithium-Ionen-Batterien der nächsten Generation ist die genaue Aufklärung des Versagensmechanismus von entscheidender Bedeutung.

Allerdings mangelt es in verwandten Bereichen bislang noch an einem tiefgreifenden Verständnis der schädlichen Phasenübergänge und mechanischen Versagensmechanismen solcher Materialien sowie ihrer Auswirkungen auf die Batterieleistung auf atomarer Ebene.

Der Forscher Wang Chunyang vom Institut für Metallforschung der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (der von 2019 bis 2023 als Postdoktorand an der University of California und dem Brookhaven National Laboratory forschte) setzt sich für die Lösung dieser großen Herausforderung im globalen Batteriebereich ein.

Er und seine Mitarbeiter entwickelten eine hochauflösende Transmissionselektronenmikroskop-Bildgebungstechnologie, indem sie Deep Learning mit atomar auflösender Rastertransmissionselektronenmikroskop-Bildgebung verbanden, und nutzten diese Technologie, um die komplexe Phasengrenzflächenstruktur und Phasenstruktur in geschichteten Oxid-Kathodenmaterialien für Lithium- Ionenbatterien. Variabler Ausfallmechanismus und mechanischer Instabilitätsmechanismus.

Aufgrund seiner wichtigen Beiträge zur Entwicklung und Anwendung der Transmissionselektronenmikroskopie-Technologie mit künstlicher Intelligenz sowie zur Erforschung des Versagensmechanismus von Schichtoxiden und der Entwicklung neuer Materialien wurde er zu einem der „35 Scientific and“ des MIT Technology Review 2023 „Technologische Innovatoren unter 35“ China Einer der ausgewählten Kandidaten.

Aufdeckung des Versagensmechanismus von Schichtoxidkathoden für Lithiumbatterien als Leitfaden für die Entwicklung von Batteriekathodenmaterialien der nächsten Generation

Lithium-Ionen-Batterien gehören heute zu den am häufigsten verwendeten Energiespeicherlösungen in Elektrofahrzeugen. Schichtoxid-Kathodenmaterialien spielen in Lithium-Ionen-Batterien eine Schlüsselrolle.

Derzeit steht diese Art von Material während der Lade- und Entladezyklen von Batterien vor großen Herausforderungen, das heißt, Schichtoxide unterliegen unweigerlich einer Reihe komplexer Phasenübergangsdegradation und Spannungsversagensproblemen.

Insbesondere bei bestehenden Schichtoxidkathoden mit hohem Nickelgehalt gilt: Je höher die anfängliche Reichweite von Elektrofahrzeugen, desto schneller nimmt ihre Leistung ab.

Mit anderen Worten: Es besteht ein umgekehrtes Verhältnis zwischen der Energiedichte und der Zyklenstabilität der geschichteten Oxidkathode der Lithiumbatterie, und beides kann nicht gleichzeitig sein.

„Wie man dafür sorgt, dass Elektrofahrzeuge eine hohe Anfangsreichweite haben und trotzdem eine Kapazität von 80 % oder sogar mehr behalten, nachdem die Batterie tausende Male geladen und entladen wurde, ist eines der Probleme, die Wissenschaftler auf dem aktuellen Batteriegebiet lösen wollen.“ Überwinden Sie dieses Problem. „Der erste Schritt besteht darin, herauszufinden, wie bestehende Materialien versagen oder kaputt gehen“, sagte er.

Als Reaktion darauf führten er und seine Mitarbeiter eine systematische und eingehende Untersuchung der Phasenübergangsdegradation und der mechanischen Versagensmechanismen von Schichtoxiden im nanoatomaren Maßstab auf der Grundlage hochauflösender Transmissionselektronenmikroskopie-Bildgebungstechnologie durch.

Sie enthüllten den O3→O1-Phasenübergang, der durch Delithiierung und Gitterinstabilität in Schichtoxiden auf atomarer Ebene verursacht wird, und stellten fest, dass der O3→O1-Phasenübergang während des Lithium-Insertionsprozesses nicht vollständig reversibel war und Fehlanpassungsversetzungen an der Phasengrenzfläche auftraten. Wird zu einer Steinsalzphase und bietet bevorzugte Keimbildungsstellen für die Rissinitiierung [1,2].

Darüber hinaus weiteten sie ihre Forschung auf kommerzielle Oxidkathodenmaterialien aus, beobachteten den durch Gitterscherinstabilität induzierten O1-Phasenübergang und lösten erfolgreich die komplexe atomare Konfiguration der O1-O3-Zweiphasengrenzfläche [3].

„Dieses Ergebnis ist das erste, das die Phasengrenzflächenstruktur enthüllt, die durch Delithiierungsgitterscherung in geschichteten Oxiden auf atomarer Ebene erzeugt wird.“

Sie konzentrierten sich auf den O1-Phasenübergang und kombinierten außerdem In-situ-Elektronenmikroskopie und Elektronentomographie mit dreidimensionaler Rekonstruktionstechnologie, um einen neuen Phasenübergangsmechanismus von der O1-Phase zur Steinsalzphase zu entdecken, und übernahmen die Führung bei der Analyse der dreidimensionalen Konfiguration von Risse in Schichtoxiden und ihre Beziehung zu ihnen. Die interne Korrelation von Phasenänderungen [4].

Darüber hinaus entdeckten sie auch den spannungsinduzierten Phasenumwandlungsmechanismus in Schichtoxiden und unterwandern damit das traditionelle Verständnis, dass Multiskalenrisse die einzige Art der mechanischen Instabilität von Schichtoxiden sind. Bauen Sie eine Brücke zwischen Veränderungen.

Diese Studienreihe deckte umfassend den O3→O1-Phasenübergangsmechanismus in Schichtoxiden, die Grenzflächenstruktur und ihren Einfluss auf die strukturelle Leistungsverschlechterung des Materials auf und lieferte wichtige theoretische Unterstützung für das optimierte Design von Kathodenmaterialien der nächsten Generation.

Basierend auf den oben genannten Durchbrüchen in der Grundlagenforschung entwickelten Wang Chunyang und seine Mitarbeiter beispielsweise ein mit mehreren Komponenten dotiertes, spannungsfreies, kobaltfreies Schichtoxid-Kathodenmaterial mit hohem Nickelgehalt, das eine bessere Leistung als die kommerzielle Lithiumbatterie-Kathode NMC aufweist. 811 [6] und ein kobaltfreies Schichtoxid mit mittlerem bis niedrigem Nickelgehalt, das eine bessere Leistung als kommerzielles NMC-532 aufweist [7].

„NMC-811 ist ein gängiges kommerzielles Kathodenmaterial, das häufig in Energiebatterien für Elektrofahrzeuge verwendet wird. Die anfängliche Kapazität des von uns entwickelten neuen Kathodenmaterials mit hohem Nickelgehalt entspricht der von NMC-811, aber nach 1.000 Zyklen ist seine Kapazitätserhaltungsrate immer noch möglich.“ erreichen mehr als 85 %, was viel mehr ist als letzteres. Mit anderen Worten: Wir haben die umgekehrte Beziehung zwischen Kapazität und Zyklenstabilität bestehender Kathodenmaterialien mit hohem Nickelgehalt erfolgreich durchbrochen.

Dank des neuen Verständnisses des Versagensmechanismus von Schichtoxiden konnte der Entwicklungszyklus neuer Schichtoxid-Kathodenmaterialien erheblich verkürzt werden.

„Unsere Untersuchungen haben bestätigt, dass die O1-Phase nicht so unbedeutend ist, wie in der traditionellen Forschung angenommen wurde. Wir haben herausgefunden, dass die O1-Phase sowohl den strukturellen Abbau als auch die mechanische Instabilität verschlimmern kann, sodass es sich um eine durch und durch schädliche Phase handelt. Mit diesem neuen Verständnis.“ Jetzt müssen wir nur noch das Kathodenmaterial in die Batterie geben und diese ein- oder zweimal laufen lassen. Aus der Menge der erzeugten O1-Phase können wir grob auf die Stabilität des Materials schließen, wodurch sich der Bewertungszeitraum für die Materialleistung erheblich verkürzt . " er sagte.

Er fuhr fort: „Noch wichtiger ist, dass wir angesichts der Tatsache, dass das Wesen des O1-Phasenübergangs in der Gitterscherung liegt, von den Eigenschaften geschichteter Oxide ausgegangen sind und ‚Maßnahmen an die lokalen Bedingungen angepasst‘ haben, um eine Methode zu entwickeln, die die Gitterscherung unterdrücken kann. , Materialmodifikationsstrategie zu.“ Reduzieren Sie die Materialbelastung – die Mehrkomponenten-Dotierungstechnologie ermöglicht es uns, die Zykluslebensdauer von Schichtoxidkathoden mit hohem Nickelgehalt erheblich zu verbessern, ohne die anfängliche Kapazität zu verlieren.“

Fortschrittliche elektronenmikroskopische Charakterisierungstechnologie spielt eine wichtige Rolle bei der Lösung zentraler wissenschaftlicher Probleme im Energiebereich und der Entwicklung neuer Materialien.

Dank seiner Expertise in der Elektronenmikroskopie, insbesondere der Entwicklung und Anwendung hochauflösender Transmissionselektronenmikroskop-Bildgebungstechnologie, konnte er die oben genannten Ergebnisse erzielen.

„Diese Technologie ist eine Kreuzung aus künstlicher Intelligenz und fortschrittlicher Transmissionselektronenmikroskopie-Charakterisierungstechnologie und öffnet eine neue Tür für die Grundlagenforschung zu geschichteten Oxidkathodenmaterialien.“

Das Besondere an Schichtoxiden ist, dass, sobald Lithiumionen aus dem Kristallgitter herausgezogen werden, das Material ungleichmäßige Volumenänderungen und lokale Phasenübergänge erfährt und die daraus resultierende Gitterverzerrung dazu führt, dass das gesammelte atomar aufgelöste Geschwindigkeitsbild unscharf wird und uninterpretierbar, was für Elektronenmikroskope eine fatale Herausforderung darstellt, „klar zu sehen“ und die Struktur des Materials aufzudecken.

Zu diesem Zweck nutzten Wang Chunyang und seine Mitarbeiter die Vorteile von Faltungs-Neuronalen Netzen bei der Bildsegmentierung voll aus, kombinierten sie mit der Bildgebungstechnologie der Transmissionselektronenmikroskopie mit atomarer Auflösung und entwickelten eine durch künstliche Intelligenz unterstützte hochauflösende Bildgebungstechnologie, um geschichtete Oxide zu erzielen Hoch -Präzisionsbildgebung und Analyse der Kristallstruktur und Defekte von Kathodenmaterialien.

„Die aktuelle Leistung dieser Technologie ist sehr gut und übertrifft sogar unsere ursprünglichen Erwartungen. Als nächstes hoffen wir, die Technologie der künstlichen Intelligenz zu nutzen, um eine intelligente Analyse der Materialstruktur auf atomarer Ebene zu erreichen. Dies ist eine der Richtungen unserer zukünftigen Bemühungen.“ erklären.

Darüber hinaus haben er und seine Mitarbeiter auch wichtige Fortschritte beim Versagensmechanismus von Festkörper-Lithiumbatterie-Kathodenmaterialien auf atomarer Ebene erzielt.

Sie fanden heraus, dass die Oberflächen-„Gitterfragmentierung“ und die Scherphasenumwandlung gemeinsam zur Verschlechterung der Struktureigenschaften von Schichtoxiden führen [8]. Dieser Mechanismus unterscheidet sich deutlich von dem bei herkömmlichen Flüssigbatterien und dürfte der Kathodenelektrolyt sein Das Design von Festkörperbatterien bietet theoretische Orientierung.

Die Wahl einer guten wissenschaftlichen Fragestellung ist weitaus wichtiger, als blind nach der „überlegenen“ Ausrüstung zu streben

Im Jahr 2010 wurde er von der Xiantao Middle School in der Provinz Hubei an die China University of Mining and Technology mit Schwerpunkt Materialwissenschaft und Ingenieurwesen aufgenommen.

Im Jahr 2014 wurde ihm ein Doktoratsstudium am Institut für Metallforschung der Chinesischen Akademie der Wissenschaften empfohlen (Betreuer: Forscher Du Kui). Während dieser Zeit beschäftigte er sich hauptsächlich mit der quantitativen In-situ-Elektronenmikroskopie-Forschung an metallischen Materialien und der Entwicklung und Anwendung der dreidimensionalen Bildgebungstechnologie der Transmissionselektronenmikroskopie.

Nach seiner Promotion im Jahr 2019 ging er an die University of California, Irvine und das Brookhaven National Laboratory, um als Postdoktorand zu forschen (Co-Betreuer: Professor Xin Huolin). Zu diesem Zeitpunkt beschäftigte er sich hauptsächlich mit der Entwicklung und Anwendung fortschrittlicher Transmissionselektronenmikroskopie-Technologie und der Erforschung des Versagensmechanismus und der Struktur-Aktivitäts-Beziehung von Lithium-Ionen-Batteriematerialien.

Als er über die größte Herausforderung im wissenschaftlichen Forschungsprozess sprach, sagte er, dass diese nicht auf der technischen Ebene liege, sondern darin, gute wissenschaftliche Fragen zu finden.

Am Beispiel seines Fachgebiets der Batteriematerialien dauert die Forschung an schichtförmigen Oxid-Kathodenmaterialien mehr als vierzig Jahre. Auf diesem Gebiet herrscht die allgemeine Ansicht vor, dass der Rahmen der Phasenwechseltheorie und des Ausfallmechanismus von Schichtoxidkathoden „vollständig“ sei.

„Vielleicht liegt es daran, dass ich zufällig ein leeres Blatt Papier hatte, als ich in dieses Fachgebiet einstieg, sodass ich nicht an viele Regeln gebunden war. Auch wenn es in den Augen vieler Wissenschaftler eine sehr dumme Frage ist, habe ich oft ein starkes Verlangen danach.“ Wissen", sagte Wang Chunyang.

„Am erfolgreichsten fühle ich mich oft, wenn ich mitten in der Nacht Transmissionselektronenmikroskopie-Experimente durchführe. In völliger Stille interagieren Gehirnzellen und Sehzellen mit hoher Frequenz miteinander „Ich habe die Wahrheit der Welt begriffen und fühle mich äußerst glücklich“, fuhr er fort.

Ein starker Wunsch nach Wissen, gepaart mit ausgeprägter Intuition und kritischem Denken, könnte die treibende Kraft hinter seiner Fähigkeit sein, eine Reihe neuer Versagensmechanismen in geschichteten Oxiden zu entdecken.

Natürlich ist sein Durchbruch auch untrennbar mit der wissenschaftlichen Forschungsausbildung verbunden, die er erhalten hat.

Während seines Doktoratsstudiums am Institut für Metallurgie beschäftigte er sich mit metallischen Werkstoffen, was eine solide Grundlage für sein tiefgreifendes Verständnis von Materialstrukturen und -fehlern und den Aufbau eines Wissenssystems legte. Dieser übergreifende Hintergrund und die asymmetrischen Vorteile sind auch eine wichtige Triebkraft für seine innovativen Durchbrüche auf dem Gebiet der Batteriematerialien.

Ein interessantes Phänomen ist, dass Wang Chunyangs Durchbrüche auf dem Gebiet der Materialforschung als Elektronenmikroskopie-Forscher mit „zehn Dienstjahren“ größtenteils auf der „Superlupe“ – dem Transmissionselektronenmikroskop – beruhen. Dennoch hat er immer wieder betont, dass wissenschaftliche Forschung nicht „nur mit Geräten“ erfolgen könne.

Er glaubt, dass letztendlich „Menschen“ entscheiden, welche wissenschaftlichen Themen untersucht werden sollen, wie Experimente konzipiert, Daten analysiert und Arbeiten geschrieben werden, und nicht die Ausrüstung. Die Ausrüstung oder experimentelle Technik ist die „Katze“ und das wissenschaftliche Problem ist die „Maus“. Ob schwarze Katze oder weiße Katze, wer Mäuse fängt, ist eine gute Katze.

„Drei Viertel der Forschung während meiner Postdoktorandenzeit wurde an asphärischen aberrationskorrigierten Elektronenmikroskopen durchgeführt, und mehr als die Hälfte der Arbeit war Out-of-situ-Forschung. Viele Leute denken, dass diese Geräte oder Technologien keine Vorteile haben, aber sie „Das hindert uns nicht daran, wichtige wissenschaftliche Probleme zu lösen, die allen auf diesem Gebiet am Herzen liegen“, sagte er.

Aus dieser Perspektive ist die Auswahl einer guten wissenschaftlichen Frage weitaus wichtiger als die endlose Verfolgung der „überlegenen“ Ausrüstung.

Es wird davon ausgegangen, dass er im Januar 2024 als Forscher und Doktorvater am Shenyang National Research Center for Materials Science an das Institut für Metallforschung der Chinesischen Akademie der Wissenschaften zurückgekehrt ist.

In den letzten sechs Monaten hat er ein junges wissenschaftliches Forschungsteam mit einem Durchschnittsalter von nur 30 Jahren aufgebaut und eine neue wissenschaftliche Forschungsreise begonnen.

Zukünftig werden seine Hauptforschungsinteressen die Transmissionselektronenmikroskopie und die Erforschung der Materialstruktur-Aktivitäts-Beziehungen sein, und er wird sich der Entwicklung der nächsten Generation von Kathodenmaterialien für Hochleistungs-Lithium-Ionen-Batterien widmen, die auf Durchbrüchen in der Grundlagenforschung basieren.

„Vor zehn Jahren, seit ich das Institut für Metallurgie betrat, öffnete mir die Transmissionselektronenmikroskopie die Tür zum Verständnis von Materialien, und wie meine Vorgänger lernte ich nach und nach, die Elektronenmikroskopie zum Verständnis der Mikrostruktur von Materialien zu nutzen und die inneren Zusammenhänge zwischen ihnen zu erforschen Die Struktur und Eigenschaften von Materialien zu verstehen und materialwissenschaftliche Forschung zu betreiben, ist nicht nur meine aktuelle Karriere, sondern auch meine zukünftige Karriere“, sagte Wang Chunyang.

Verweise:

1. CY Wang, R. Zhang, K. Kisslinger, HL Xin. Beobachtung der durch O1-Fehlphasen induzierten Deaktivierung von LiNiO2 bei hoher Spannung auf atomarer Ebene. Nano Letters, 21(8), 3657-3663 (2021). https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c00862

2. CY Wang, R. Zhang, C. Siu, MY Ge, K. Kisslinger, Y. Shin, HL Xin. Chemomechanisch stabile ultrahochni-einkristalline Kathoden mit verbesserter Sauerstoffretention und verzögerter Phasendegradation. Nano Letters, 21(22), 9797-9804 (2021). https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03852

3. CY Wang, XL Wang, R. Zhang, T. Lei, K. Kisslinger, HL Xin. Auflösung komplexer intraschichtiger Übergangsmotive in geschichteten Kathodenmaterialien mit hohem Ni-Gehalt für Lithium-Ionen-Batterien. Nature Materials, 22, 235-241 (2023). https://doi.org/10.1038/s41563-022-01461-5

4. CY Wang, LL Han, R. Zhang, et al. Aufklärung der Phasenumwandlung auf atomarer Ebene und des Sauerstoffverlustmechanismus in ultrahochnickelhaltigen

Kathoden für kobaltfreie Lithium-Ionen-Batterien. Matter, 4(6), 2013-2026 (2021). https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.03.012

5. CY Wang, XL Wang, PC Zou, R. Zhang, SF Wang, BH Song, KB Low, HL Xin. Direkte Beobachtung der durch chemomechanische Spannung induzierten Phasenumwandlung in hochnitrathaltigen Kathoden für Lithium-Ionen-Batterien. Matter, 6(4), 1265-1277 (2023). https://doi.org/10.1016/j.matt.2023.02.001

6. R. Zhang#, CY Wang#, et al. Kompositionell komplexe Dotierung für spannungsfreie, kobaltfreie Schichtkathoden. Nature, 610, 67–73 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05115-z

7. R. Zhang#, CY Wang#, et al. Langlebige Lithium-Ionen-Batterien realisiert durch Ni-arme, Co-freie Kathodenchemie. Nature Energy, 8, 695–702 (2023). https://doi.org/10.1038/s41560-023-01267-y

8. CY Wang, YQ Jing, D. Zhu, HL Xin. Atomarer Ursprung des chemomechanischen Versagens von geschichteten Kathoden in Festkörperbatterien. Journal of the American Chemical Society, 146 (26), 17712–17718 (2024). https://doi.org/10.1021/jacs.4c02198

Bedienung/Satz: He Chenlong

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