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最近、華南理工大学のLiu Detao教授と彼のチームは、電気合成ヒドロペルオキシド製造の効率を向上させる新しい方法が開発されました。

研究中、研究チームは分子、ナノメートル、ミリメートル、その他の材料スケールから開始し、新世代のバイオマスベースの2e電極触媒材料の設計に新たな開発経路を提供しました。

ガス拡散電極の作製方法を最適化した後、チームはヒドロペルオキシドの合成収量が 510.58 mg・L -1 ・cm -2 ・h -1 に達する可能性があることを発見しました。

この収率は、現在の他のバイオマス炭素系触媒材料と比べて数十倍高く、石油系炭素系触媒材料の収率と比較しても数倍高い。

図 | 研究グループの写真（出典：データマップ）

ナノセルロースがこの研究の主な対象です。高気孔率と高比表面積という利点を持ち、含酸素官能基が配位した三次元エアロゲル構造への応用が可能です。

一次元ナノセルロース表面への特殊な金属イオン配位と凍結乾燥技術により、「ゼオライト・イミダゾール骨格・ナノセルロースフォーム」と呼ばれる素材を作製することができます。

この材料は明るい紫色の外観を持ち、その構造は比較的安定しています。炭化などのプロセスの後、この材料は酸素を捕捉するための豊富な活性サイトを生成します。

図 | コバルト配位によって合成されたナノセルロース-ゼオライトイミダゾールフレームワーク-ナノセルロース発泡エアロゲルサンプル (出典: Small)

さらに、ナノ複合四酸化コバルト構造を形成することもできるため、電子移動効率の向上に非常に役立ち、ひいては電気合成ヒドロペルオキシドの生成効率を向上させることができます。

研究中に、チームは相乗効果を発揮するデュアルカソードエレクトロフェントン技術デバイスも設計した。一般的な有機汚染物質を高効率で分解でき、除去率は30分以内に99.43%に達します。

養殖排水、塗料排水、製紙排水などの排水に対しても、効率的かつ迅速な除染・浄化機能を実現します。

したがって、既存の化学消毒タブレット技術を置き換え、健康的な飲料水や屋外の携帯用浄水消毒の役割を果たすことが非常に有望です。

報告によれば、ハイドロパーオキサイドは非常に重要なグリーンケミカルとして、半導体、医療、環境制御、ファインケミカルなどの分野で幅広い用途が期待されています。

現在、ハイドロパーオキサイドの工業的規模の製造では、主に「アントラキノン法」と呼ばれる方法が使用されています。

高コスト、複雑な操作、環境汚染、危険な輸送や保管などの問題があり、荒野や僻地での使用は困難です。

2e-ORR 電気化学的方法を使用してヒドロペルオキシドを合成することにより、操作が簡単で生産効率が高いだけでなく、電気化学的安定性も非常に優れているため、一部のポータブル用途に特に適しています。

しかし、現在のカソード電極触媒の多くは貴金属や石油炭素ベースの材料に依存していることが多く、原材料の供給が限られているだけでなく、高い経済コストがかかります。

しかし、再生可能なバイオマス セルロース資源の現在の世界的な利用は、次世代の代替正極材料の開発に貴重な機会を提供しています。同時に、これらの材料は、低価格、幅広い供給、エコロジーおよび環境保護という利点を持っています。

しかし、既存のバイオマス由来の2e電極触媒では、炭素欠陥が少ない、酸素欠損が不足している、電子伝達能が低いなどの問題により、満足なヒドロペルオキシド生成効率が得られていません。

したがって、電気化学的に合成されたヒドロペルオキシドを効率的に合成するために使用できるバイオマスベースの2電子電極触媒材料の設計は、重要な実用的意義を持ち、消毒および高度な酸化技術の分野で重要な応用の見通しを達成することができます。

(出典: 小)

前述したように、ナノセルロースはこのプロジェクトで重要な役割を果たします。バイオマスナノセルロースは自然界に豊富に存在するだけでなく、再生可能な特性も備えています。

チームの修士課程学生であるQian Zhiyunは、このプロジェクトを受けて以来、材料と構造設計の事前審査に取り組んできました。

彼女は、ミクロンサイズのセルロース粉末から、溶解した再生セルロース、そして普通の紙繊維に至るまで、多くの試みを行ってきましたが、良い結果を得ることができませんでした。

その後、彼女はナノセルロースの 2e 選択性を改善し、分子スケールおよびナノスケールからヒドロペルオキシドの収率を増加させる試みを開始しました。

ナノセルロースの表面には親水性の酸素含有基が多数含まれており、比表面積も比較的大きい。

分子レベルでは、親水性セルロースミクロフィブリルまたはナノフィブリルには、酸素を含むヒドロキシル基とサブナノメートルレベルのサイズのセルロース分子鎖が多数含まれています。

上記の利点に基づいて、それらは非常に簡単に表面官能化することができます。このようにして、セルロースの機能構造をナノスケールやミクロンスケールで人工的に調整することも可能です。

図｜構造図（出典：小）

これに基づいて、一次元ナノセルロースのコバルト配位によって、ナノ構造のゼオライト・イミダゾール骨格-ナノセルロース発泡体をナノセルロースの周囲に直接成長させることができる。

同時に、Qian Zhiyunらはナノセルロースエアロゲルを基板として使用した。ゼオライト・イミダゾール骨格・ナノセルロース発泡ナノ粒子の場合、ナノセルロース表面に均一に成長できることが利点です。

さらに、これらのナノ粒子は緊密な相互接続を達成できるため、元の構造の寸法安定性が保証され、脱落や変形が防止されます。

これにより、コバルトナノセルロースエアロゲルサンプルを簡単かつ低コストの方法で作成することができます。

図 | 触媒の微細構造 (出典: Small)

次に、分子工学と高温熱分解を使用することにより、上記のサンプルは高密度のナノセルロースネットワーク構造内に高酸素捕捉活性サイトを完全に生成することができます。

このとき、一次元バイオ炭に固定されたナノ構造四酸化コバルトに沿って電子が移動するため、優れたヒドロペルオキシド収率が得られます。

図 | ヒドロペルオキシド合成収率とファラデー効果 (出典: Small)

一般に、最初の方向性のない探査から金属配位分子工学の設計に至るまで、チームはバイオカーボン資源であるナノセルロースの優れた可能性を解き放つことを可能にしました。

最近、「コバルト配位ナノセルロース電極触媒を使用したスケーラブルな陰極 H2O2 電気合成」というタイトルの関連論文が Small (IF 13) に掲載されました。

図 | 関連論文 (出典: Small)

華南理工大学修士課程の学生、Qian Zhiyun が筆頭著者であり、Liu Detao 教授が責任著者を務めています。

図 | 論文の筆頭著者、Qian Zhiyun (出典: データマップ)

報告書によると、電気化学合成は古くからあるが新しい重要な技術であり、シンプル、効率的、環境に優しく安全、低コストでスケールアップが容易であり、非常に魅力的な商業的価値を示しています。

長年にわたり、中国の科学者たちは、新しい電気化学合成技術を開発することで、他の方法では克服するのが難しい多くの技術的課題を解決してきました。

これまでの技術的成果の多くは大規模に適用され、業界の一般的な技術的問題に対する新しいソリューションを提供しています。

カソード、アノードなどを含む機能性材料は常に電気化学合成の重要な核心であり、電気化学合成の効率、コスト、耐用年数をある程度決定します。

したがって、新しい代替高性能電極触媒材料の継続的な開発は、科学研究者が追求してきた目標です。

したがって、将来的には、チームはセルロース分子の変換に焦点を当てて、いくつかの新しい高レベル2e-ORR材料を調製する予定です。

コスト削減と準備プロセスの簡素化を図るため、外部企業との産学研究協力も実施し、論文の実施や産業発展のボトルネックの解決に取り組むとしている。

「現在、多くの企業が協力を求めて電話や訪問をしてくれています」と研究者は語った。

参考文献:

1.Qian, Z., Liu, D., Liu, D., Luo, Y., Ji, W., Wang, Y., ... & Duan, Y. (2024). コバルト配位ナノセルロース電気触媒を使用したスケーラブルなカソードH2O2電気合成。Small、2403947。

植字：朱佳史

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