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Kürzlich haben Professor Liu Detao und sein Team von der South China University of TechnologyEs wurde eine neue Methode entwickelt, um die Effizienz der elektrosynthetischen Hydroperoxidproduktion zu verbessern.

Während der Forschung ging das Forschungsteam von molekularen, Nanometer-, Millimeter- und anderen Materialskalen aus und stellte einen neuen Entwicklungspfad für das Design einer neuen Generation biomassebasierter elektrokatalytischer 2e-Materialien bereit.

Nach der Optimierung der Methode zur Herstellung der Gasdiffusionselektrode stellte das Team fest, dass die Syntheseausbeute an Hydroperoxid 510,58 mg·L -1 ·cm -2 ·h -1 erreichen könnte.

Diese Ausbeute ist Dutzende Male höher als bei anderen aktuellen katalytischen Materialien auf Biomassekohlenstoffbasis und auch um ein Vielfaches höher als die Ausbeute katalytischer Materialien auf Erdölkohlenstoffbasis.

Abbildung |. Foto der Forschungsgruppe (Quelle: Datenkarte)

Nanozellulose ist das Hauptobjekt dieser Studie. Es hat die Vorteile einer hohen Porosität und einer hohen spezifischen Oberfläche und kann auf die dreidimensionale Aerogelstruktur koordinierter sauerstoffhaltiger funktioneller Gruppen angewendet werden.

Mithilfe einer speziellen Metallionenkoordination auf der Oberfläche eindimensionaler Nanozellulose und der Gefriertrocknungstechnologie kann ein Material namens „Zeolith-Imidazol-Skelett-Nanozelluloseschaum“ erzeugt werden.

Dieses Material hat ein leuchtend violettes Aussehen und seine Struktur ist relativ stabil. Nach Prozessen wie der Karbonisierung kann das Material reichlich aktive Stellen für die Sauerstoffbindung erzeugen.

Abbildung |. Nanozellulose-Zeolith-Imidazol-Gerüst-Nanozelluloseschaum-Aerogelprobe, synthetisiert durch Kobaltkoordination (Quelle: Small)

Darüber hinaus kann es auch eine Nanokomposit-Kobalttetroxidstruktur bilden, die der Verbesserung der Elektronenmigrationseffizienz sehr förderlich ist, was wiederum die Erzeugungseffizienz von elektrosynthetischem Hydroperoxid verbessern kann.

Während der Forschung entwickelte das Team auch ein Gerät mit Dual-Kathoden-Elektro-Fenton-Technologie, das die Fähigkeit zur Synergie besitzt.Es kann gängige organische Schadstoffe mit hoher Effizienz zersetzen und die Entfernungsrate erreicht innerhalb von 30 Minuten 99,43 %.

Für Aquakulturabwasser, Farbabwasser, Papierherstellungsabwasser und andere Abwässer kann diese Technologie auch effiziente und schnelle Dekontaminations- und Reinigungsfunktionen erreichen.

Daher ist es sehr vielversprechend, die bestehende chemische Desinfektionstablettentechnologie zu ersetzen und eine Rolle bei gesundem Trinkwasser und der Desinfektion tragbarer Wasseraufbereitung im Freien zu spielen.

Berichten zufolge hat Hydroperoxid als äußerst wichtige grüne Chemikalie breite Anwendungsaussichten in den Bereichen Halbleiter, medizinische Versorgung, Umweltkontrolle, Feinchemikalien und anderen Bereichen.

Derzeit wird bei der industriellen Herstellung von Hydroperoxiden hauptsächlich eine Methode namens „Anthrachinon-Methode“ verwendet.

Es gibt Probleme wie hohe Kosten, komplexe Bedienung, Umweltverschmutzung sowie unsicheren Transport und Lagerung, was den Einsatz in wilden Gebieten und abgelegenen Gebieten erschwert.

Durch die Verwendung der elektrochemischen Methode 2e-ORR zur Synthese von Hydroperoxid ist es nicht nur einfach zu bedienen und weist eine hohe Produktionseffizienz auf, sondern weist auch eine sehr gute elektrochemische Stabilität auf, die sich besonders für einige tragbare Anwendungen eignet.

Die meisten aktuellen Kathoden-Elektrokatalysatoren basieren jedoch häufig auf Edelmetallen und Materialien auf Erdölkohlenstoffbasis, deren Rohstoffversorgung nicht nur begrenzt ist, sondern auch hohe wirtschaftliche Kosten verursacht.

Die derzeitige weltweite Nutzung erneuerbarer Biomasse-Celluloseressourcen bietet jedoch wertvolle Möglichkeiten für die Entwicklung alternativer Kathodenmaterialien der nächsten Generation. Gleichzeitig bieten diese Materialien die Vorteile eines niedrigen Preises, einer breiten Verfügbarkeit, Ökologie und Umweltschutz.

Bei bestehenden, aus Biomasse gewonnenen 2e-Elektrokatalysatoren wurde jedoch aufgrund von Problemen wie wenigen Kohlenstoffdefekten, unzureichenden Sauerstoffleerstellen und schlechten Elektronenübertragungsfähigkeiten keine zufriedenstellende Hydroperoxidproduktionseffizienz erreicht.

Daher hat die Entwicklung eines auf Biomasse basierenden elektrokatalytischen 2-Elektronen-Materials, das zur effizienten Synthese elektrochemisch synthetisierter Hydroperoxide verwendet werden kann, eine wichtige praktische Bedeutung und kann wichtige Anwendungsaussichten im Bereich der Desinfektion und fortschrittlichen Oxidationstechnologie erzielen.

(Quelle: Small)

Wie bereits erwähnt, spielt Nanozellulose in diesem Projekt eine wichtige Rolle. Biomasse-Nanozellulose kommt nicht nur in der Natur reichlich vor, sondern weist auch erneuerbare Eigenschaften auf.

Qian Zhiyun, ein Masterstudent im Team, arbeitet seit Erhalt dieses Projekts an der vorläufigen Prüfung von Materialien und Strukturdesign.

Sie hat viele Versuche unternommen, von Zellulosepulver in Mikrometergröße über gelöste regenerierte Zellulose bis hin zu gewöhnlichen Papierfasern, konnte jedoch keine guten Ergebnisse erzielen.

Später begann sie zu versuchen, die 2e-Selektivität von Nanozellulose zu verbessern und die Ausbeute an Hydroperoxid im molekularen und nanoskaligen Maßstab zu erhöhen.

Die Oberfläche von Nanozellulose enthält eine große Anzahl hydrophiler sauerstoffhaltiger Gruppen und auch ihre spezifische Oberfläche ist relativ groß.

Auf molekularer Ebene weisen hydrophile Cellulose-Mikrofibrillen oder Nanofibrillen eine große Anzahl sauerstoffhaltiger Hydroxylgruppen und Cellulose-Molekülketten mit Größen im Subnanometerbereich auf.

Aufgrund der oben genannten Vorteile können sie sehr einfach oberflächenfunktionalisiert werden. Auf diese Weise kann die funktionelle Struktur von Cellulose auch im Nano- oder Mikrometerbereich künstlich angepasst werden.

Abbildung |. Strukturdiagramm (Quelle: Small)

Auf dieser Grundlage kann durch Kobaltkoordination eindimensionaler Nanozellulose ein nanostrukturierter Zeolith-Imidazol-Gerüst-Nanozellulose-Schaum direkt um die Nanozellulose herum gezüchtet werden.

Gleichzeitig verwendeten Qian Zhiyun und andere Nanozellulose-Aerogel als Substrat. Für Zeolith-Imidazol-Gerüst-Nanozelluloseschaum-Nanopartikel besteht der Vorteil darin, dass ein gleichmäßiges Wachstum auf der Oberfläche der Nanozellulose erreicht werden kann.

Darüber hinaus können diese Nanopartikel eine enge Verbindung erreichen, die die Dimensionsstabilität der ursprünglichen Struktur gewährleistet und jegliches Ablösen und Verformen verhindert.

Dadurch können mit einer einfachen und kostengünstigen Methode Kobalt-Nanozellulose-Aerogel-Proben hergestellt werden.

Abbildung |. Katalysator-Mikrostruktur (Quelle: Small)

Anschließend können die oben genannten Proben durch den Einsatz von Molekulartechnik und Hochtemperaturpyrolyse vollständig aktive Zentren mit hoher Sauerstoffbindung innerhalb der dichten Nanozellulose-Netzwerkstruktur erzeugen.

Zu diesem Zeitpunkt können Elektronen entlang des nanostrukturierten Kobalttetroxids, das auf der eindimensionalen Biokohle verankert ist, übertragen werden, was zu hervorragenden Hydroperoxidausbeuten führt.

Abbildung |. Hydroperoxid-Syntheseausbeute und Faraday-Effekt (Quelle: Small)

Im Allgemeinen hat das Team von der ersten richtungslosen Erkundung bis zum Entwurf der metallkoordinierten Molekulartechnik dafür gesorgt, dass Nanozellulose, eine Biokohlenstoffressource, ihr hervorragendes Potenzial freisetzen kann.

Kürzlich wurde ein verwandter Artikel mit dem Titel „Scalable Cathodic H2O2 Electrosynthesize using Cobalt-Coordinated Nanocellulose Electrocatalyst“ auf Small (IF 13) veröffentlicht.

Abbildung |. Verwandte Artikel (Quelle: Small)

Qian Zhiyun, Masterstudent an der South China University of Technology, ist der Erstautor und Professor Liu Detao fungiert als korrespondierender Autor.

Abbildung |. Qian Zhiyun, der Erstautor des Artikels (Quelle: Datenkarte)

Berichten zufolge ist die elektrochemische Synthese eine alte, aber neuartige Schlüsseltechnologie. Sie ist einfach, effizient, umweltfreundlich und sicher, kostengünstig und leicht zu skalieren und weist einen sehr attraktiven kommerziellen Wert auf.

Im Laufe der Jahre haben chinesische Wissenschaftler durch die Entwicklung neuer elektrochemischer Synthesetechnologien viele technische Herausforderungen gelöst, die mit anderen Methoden nur schwer zu bewältigen sind.

Viele frühere technologische Errungenschaften wurden in großem Maßstab angewendet und bieten neue Lösungen für häufige technische Probleme in der Branche.

Funktionsmaterialien, einschließlich Kathoden, Anoden usw., sind immer der Schlüsselkern der elektrochemischen Synthese und bestimmen in gewissem Maße die Effizienz, die Kosten und die Lebensdauer der elektrochemischen Synthese.

Daher ist die kontinuierliche Entwicklung neuer alternativer elektrokatalytischer Hochleistungsmaterialien ein Ziel, das wissenschaftliche Forscher verfolgen.

Daher wird sich das Team in Zukunft auf die Umwandlung von Cellulosemolekülen konzentrieren, um einige neue hochwertige 2e-ORR-Materialien herzustellen.

Um die Kosten zu senken und den Vorbereitungsprozess zu vereinfachen, werden sie auch eine Zusammenarbeit zwischen Industrie, Universität und Forschung mit externen Unternehmen durchführen, um das Papier umzusetzen und Engpässe in der Branchenentwicklung zu beheben.

„Derzeit haben uns viele Unternehmen angerufen und besucht, um eine Zusammenarbeit zu suchen“, sagte der Forscher.

Verweise:

1.Qian, Z., Liu, D., Liu, D., Luo, Y., Ji, W., Wang, Y., ... & Duan, Y. (2024). Skalierbare kathodische H2O2-Elektrosynthese unter Verwendung eines Kobalt-koordinierten Nanocellulose-Elektrokatalysators. Small, 2403947.

Satz: Chu Jiashi

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